Thèse Etude de Batteries de Nouvelles Générations par Laminographie aux Rayons X et Neutron H/F - Doctorat.Gouv.Fr

Établissement : Université Grenoble Alpes École doctorale : I-MEP² - Ingénierie - Matériaux, Mécanique, Environnement, Energétique, Procédés, Production Laboratoire de recherche : Laboratoire d'Electrochimie et de Physico-Chimie des Matériaux et des Interfaces. Direction de la thèse : Didier DEVAUX ORCID 0000000219640556 Début de la thèse : 2026-10-01 Date limite de candidature : 2026-08-31T23:59:59 Le besoin urgent de solutions de stockage d'énergie plus sûres, à plus haute densité énergétique et plus durables a intensifié les recherches sur les batteries solides à base de lithium de nouvelle génération (LiSSB), qui se présentent sous la forme de cellules en poche multi-empilées, composées de la superposition de plusieurs empilements simples. Une cellule simple comprend une couche de lithium métallique pur comme électrode négative (ou anode), un film d'électrolyte solide et une couche d'électrode positive composite (ou cathode). Alors que l'état de l'art sur l'architecture à empilement unique reste limité à l'échelle académique, les recherches sur les LiSSB multi-empilées sont encore plus rares et principalement restreintes aux acteurs industriels, laissant la complexité des architectures multi-empilées largement inexplorée.
Pour combler cette lacune, une corrélation systématique des mécanismes opérationnels et de défaillance entre les cellules à empilement unique et multi-empilées est essentielle pour identifier les paramètres critiques régissant les performances des batteries.L'approche scientifique s'articule autour d'objectifs clés avec la conception, l'assemblage et l'optimisation de LiSSB fonctionnelles à empilement unique et multi-empilées, adaptées à l'imagerie neutronique ; et l'utilisation de la laminographie in situ par neutrons et rayons X synchrotron pour visualiser et quantifier les dommages et les modes de défaillance au sein des cellules. La laminographie (une généralisation de la tomographie) est particulièrement adaptée aux échantillons de batteries solides et devrait offrir la meilleure qualité d'image (par exemple, une réduction des artefacts par rapport à la tomographie). Le projet proposé s'appuie sur nos travaux pionniers déjà menés sur ce sujet, incluant des expériences de preuve de concept réussies sur les lignes de faisceau ILL NeXT et ESRF ID19, qui ont démontré la faisabilité des tests mécaniques in situ et de la visualisation 3D des dommages dans les cellules LiSSB.
Les batteries lithium-ion (LiBs) représentent la technologie de stockage d'énergie dominante, soutenant une large gamme d'applications, allant des dispositifs électroniques portables aux véhicules électriques. De plus, leur déploiement dans les systèmes de stockage stationnaires est en croissance, grâce à leur densité énergétique et leur durée de vie adéquates [1,2]. Malgré leur succès, la demande pour des améliorations supplémentaires en densité énergétique, couplée à des exigences accrues en matière de sécurité et de durabilité, est devenue de plus en plus pressante. Pour relever ces défis, il est nécessaire d'explorer de nouvelles chimies de batteries et des conceptions de cellules optimisées.

Parmi les technologies émergentes, les batteries solides au lithium (LiSSBs), composées d'une électrode négative en lithium métallique (anode), d'un électrolyte solide fin et flexible, et d'une électrode positive composite à haute tension (cathode), devraient améliorer l'énergie spécifique de 25 % par rapport aux LiBs actuelles [3]. Pour une application industrielle, ces batteries adoptent une architecture multi-empilée, encapsulée dans un sachet souple. Elles doivent également conserver leur cohésion mécanique et leur fiabilité pendant les cycles de charge/décharge pour garantir leurs performances et leur sécurité. Développer une cellule à empilement unique constitue déjà un défi majeur en raison de la complexité des interactions entre ses composants [4]. En effet, chaque matériau doit être optimisé individuellement, puis leurs interfaces doivent être ajustées pour obtenir une LiSSB fonctionnelle. Par conséquent, peu d'études se concentrent sur les propriétés électromécaniques de ces cellules [5]. Pour aller plus loin, l'étude d'une configuration multi-empilée permettrait de mieux comprendre : i) les interfaces via une architecture représentative des produits industriels, et ii) la sécurité électromécanique sous une charge externe [6].

Tous les outils techniques pour assembler des cellules multi-empilées à l'échelle du laboratoire sont désormais disponibles au LEPMI, ce qui permet de combler le fossé entre les mondes académique et industriel. En raison de leurs architectures complexes, les modes de défaillance des cellules sous une sollicitation mécanique externe ne sont pas encore pleinement établis ni quantifiés, bien qu'ils coïncident avec la perte de propriétés fonctionnelles, telles que la délamination aux interfaces électrode-électrolyte, qui affecte directement la capacité [7], ou les microfractures dans l'électrolyte ou les électrodes, favorisant la croissance de dendrites de lithium, entraînant des courts-circuits internes [8]. En effet, les dommages induits par des sollicitations abusives (comme un impact ponctuel) n'ont jamais été explorés pour comprendre les liens entre les interactions mécaniques au sein des différentes couches et la réponse électrochimique des cellules à empilement unique et multi-empilées. [9]. De plus, des techniques d'imagerie non invasives (par neutrons ou rayons X) permettent de révéler les matériaux et interfaces enfouis [10]. Étant donné que les cellules en poche sont plates, la laminographie est la technique privilégiée [11], car elle permet de collecter des données de projection fiables à partir de cellules de grandes dimensions latérales. En intégrant les processus d'assemblage, de caractérisation et d'analyse des cellules, le projet vise à offrir une compréhension globale du comportement électromécanique des batteries solides à une ou plusieurs couches, en fonction de leur état de santé. En effet, le vieillissement entraîne des changements structuraux qui doivent être corrélés aux matériaux et aux interfaces des cellules.
L'originalité du projet réside dans l'étude des phénomènes électrochimiques et mécaniques à l'aide de l'analyse par laminographie pour fournir des informations complètes sur les défaillances des batteries solides, en reliant les défaillances des cellules à empilement unique et multi-empilées. Pour garantir la réussite du projet, centré autour du travail d'un doctorant, un consortium complémentaire d'experts a été constitué, incluant des spécialistes en électrochimie (LEPMI), imagerie neutronique (ILL-NeXT), rayons X (ESRF-ID19 et KIT), mécanique et instrumentation (ETH), ainsi qu'en analyse avancée d'images (Institut Néel).

Des compétences en caractérisations électrochimiques et physico-chimiques sont requises. De plus, des compétences en imagerie X ou Neutron seront également appréciées.